◆金屬鹵化物鈣鈦礦(如晶體 CsPbBr?)因其生產(chǎn)成本低、動態(tài)范圍廣,被視為下一代 X 射線探測器材料。
◆然而,這類材料的一個關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于:如何獲得足夠高質(zhì)量的晶體,以實現(xiàn)靈敏的輻射探測。
◆本文重點介紹劍橋大學(xué)的一項研究:研究人員使用配備了 XS1 輻射發(fā)光樣品室的愛丁堡儀器 FLS1000 光致發(fā)光光譜儀,評估了 CsPbBr?晶體在 X 射線探測中的質(zhì)量表現(xiàn)。
X 射線和 γ 射線等電離輻射探測在醫(yī)學(xué)成像、國土安全以及高能物理研究等諸多領(lǐng)域都至關(guān)重要。金屬鹵化物鈣鈦礦(如 CsPbBr?)因其生產(chǎn)成本低、在寬光子能量范圍(200–500 keV)內(nèi)靈敏度高,且可在室溫下工作,已成為 X 射線探測領(lǐng)域日益受青睞的材料。
這類材料要走向商業(yè)化,最大的挑戰(zhàn)之一是如何獲得高質(zhì)量的塊狀晶體,因為晶體質(zhì)量直接決定了探測器的性能。高質(zhì)量晶體通常具有較高的載流子遷移率和較長的載流子壽命,這兩者對于高效收集電荷至關(guān)重要。
本文介紹劍橋大學(xué)Samuel Stranks教授團隊發(fā)表在《Advanced Materials》上的一項研究1。在該研究中,作者采用輻射發(fā)光(RL)光譜技術(shù),評估了CsPbBr?晶體用于電離輻射探測的質(zhì)量。
為了保證RL測量結(jié)果能真實反映晶體質(zhì)量,需要使用高精度的科研級儀器。該研究的RL測量是在配備了XS1輻射發(fā)光樣品室的愛丁堡儀器FLS1000光致發(fā)光光譜儀上完成的(圖1)。XS1樣品室通過液光導(dǎo)與FLS1000連接,可兼容連續(xù)輸出(CW)和脈沖 X 射線源。
圖 1:用于光譜測量的 FLS1000 光致發(fā)光光譜儀與 XS1 輻射發(fā)光樣品倉連接示意圖
方法與材料
研究人員通過控制晶體生長速率,合成了不同質(zhì)量的CsPbBr?單晶:低質(zhì)量晶體(生長速率3 mm/h)、高質(zhì)量A晶體(2 mm/h)和高質(zhì)量B晶體(1 mm/h)。晶體的質(zhì)量還通過其暗計數(shù)和對γ射線的響應(yīng)進行了評估。輻射發(fā)光測量在配備XS1樣品室的FLS1000光譜儀上進行。
將不同質(zhì)量的單晶放入 XS1 樣品倉,使用 X 射線源輻照,電壓和電流分別設(shè)置為 60 kV/200 μA、40 kV/300 μA 或 20 kV/600 μA,每種情況下總功率均為 12 W。XS1 配套的 X 射線源可通過軟件控制輕松調(diào)節(jié)電壓和電流。發(fā)射信號由 PMT-980 探測器檢測,其光譜覆蓋范圍可達 950 nm。
結(jié)果
在X射線輻照下,所有晶體均表現(xiàn)出中心波長約為550 nm的發(fā)光峰(圖2)。當(dāng)X射線源設(shè)置為60 kV、200 μA時,生長速率最慢的高質(zhì)量B晶體發(fā)光信號最強(圖2a)。但在40 kV、300 μA和20 kV、600 μA條件下,高質(zhì)量A晶體反而表現(xiàn)出最強的發(fā)光信號(圖2b、c)。這說明,并不是生長速率越慢、晶體質(zhì)量越高,發(fā)光信號就一定越強;實際的發(fā)光強度還與X射線源的電壓和電流設(shè)置有關(guān),情況比想象中更復(fù)雜。
圖 2:在 X 射線源分別工作于 (a) 60 kV 200 μA、(b) 40 kV 300 μA 和 (c) 20 kV 600 μA 條件下測得的不同質(zhì)量 CsPbBr?晶體的輻射發(fā)光(RL)發(fā)射光譜。
結(jié)論
本研究亮點展示了如何將 FLS1000 與 XS1 聯(lián)用,通過輻射發(fā)光(RL)光譜技術(shù)評估鈣鈦礦晶體的質(zhì)量??烧{(diào)諧 X 射線源使研究團隊能夠探究每個樣品的最佳電壓和電流條件,從而提供關(guān)于樣品質(zhì)量的寶貴信息。此外,F(xiàn)LS1000的高靈敏度讓研究人員能夠捕捉到微弱的發(fā)光信號,并檢測到不同輻照條件下發(fā)光強度的細微變化,為晶體質(zhì)量的精細評估提供了有力支持。
完整發(fā)表信息
該文章發(fā)表于《Advanced Materials》,可通過以下 DOI 獲?。?0.1002/adma.202512302
參考文獻
1. Zimu Wei, Khasim Saheb Bayikadi, Capucine Mamak,et al. Carrier Diffusion Links Single Crystal Quality and Photoluminescence in Halide Perovskite Radiation Detectors. Adv. Mater., 2026, 38, e12302.
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