背景介紹

液體閃爍體探測(cè)器被廣泛用于中微子和天體粒子檢測(cè)實(shí)驗(yàn)。linear alkylbenzene (直鏈烷基苯 (LAB))這種液體閃爍體被廣泛應(yīng)用于大規(guī)模檢測(cè)測(cè)試中。LAB 是一種極具發(fā)展?jié)摿Φ拈W爍體，因?yàn)樗杀镜?、閃點(diǎn)高、毒性低，使其比之前常用的有毒和易燃有機(jī)閃爍體更易處理。LAB 通常與2，5-二苯基氧惡唑（2,5-diphenyloxazole，PPO） 一起使用，可提高發(fā)光效率并將發(fā)射光譜延長(zhǎng)至到更長(zhǎng)的波長(zhǎng)。LAB/PPO閃爍體探測(cè)系統(tǒng)已用于Daya-Bay1和 RENO2中微子檢測(cè)實(shí)驗(yàn)，也是即將推出的 SNO+3和JUNO4探測(cè)器的首 選閃爍體。

圖 1：LAB/PPO 閃爍過(guò)程的示意圖

圖 1 LAB/PPO閃爍過(guò)程的示意圖。電離輻射（例如γ射線）穿過(guò) LAB 溶劑并將 LAB 分子激發(fā)到高能態(tài)。LAB中的多余能量以非輻射方式轉(zhuǎn)移 (FRET) 到附近的 PPO 分子，促進(jìn)其進(jìn)入激發(fā)態(tài)。PPO去激發(fā)回到其基態(tài)從而可以檢測(cè)到的紫色/藍(lán)色發(fā)光。

由于能量通過(guò) FRET 在 LAB 和 PPO 之間轉(zhuǎn)移，發(fā)光行為將取決于 PPO 分子的數(shù)量及其與激發(fā)的 LAB 分子的距離。較高濃度的 PPO 降低了激發(fā)態(tài) LAB 和 PPO 分子之間的平均間距，增加了發(fā)光產(chǎn)率，并降低了平均發(fā)光壽命。許多檢測(cè)實(shí)驗(yàn)利用時(shí)間分辨技術(shù)來(lái)分析閃爍過(guò)程，以區(qū)分不同的放射性粒子。

了解閃爍體系統(tǒng)的發(fā)光衰減行為對(duì)于此類分析至關(guān)重要。在此使用愛丁堡FLS1000光致發(fā)光光譜儀的時(shí)間分辨X射線激發(fā)發(fā)光光譜研究PPO濃度對(duì)LAB/PPO系統(tǒng)發(fā)光衰減曲線的影響。

實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

PPO (Sigma Aldrich) 以1 g/L至20 g/L的一系列濃度溶解在 LAB (Cepsa Canada) 中，并用移液管移入石英比色皿中。使用愛丁堡儀器 FLS1000 光致發(fā)光光譜儀與 XS1 X射線樣品室耦合來(lái)測(cè)量 LAB/PPO 溶液的 X 射線激發(fā)發(fā)光光譜和衰減光譜（圖2）。

XS1 X射線樣品室配置有X射線屏蔽外殼，可配備多個(gè) X 射線源，用于研究新型閃爍體材料。為了獲得 LAB/PPO 的 X 射線激發(fā)發(fā)光光譜，XS1配備了60 kV CW X射線源。對(duì)于發(fā)光衰減測(cè)量，LAB/PPO 由 40 kV 脈沖 X 射線源激發(fā)，該源使用愛丁堡儀器 HPL-450 脈沖激光器進(jìn)行光泵浦。來(lái)自閃爍體的 X 射線激發(fā)發(fā)光由液體光導(dǎo)系統(tǒng)收集，液體光導(dǎo)將光信號(hào)傳至 FLS1000。FLS1000 配備了PMT-900檢測(cè)器和時(shí)間相關(guān)單光子計(jì)數(shù) (TCSPC) 電子設(shè)備。

圖 2：FLS1000和XS1 X射線激發(fā)發(fā)光光譜耦合示意圖

結(jié)果與討論

LAB/PPO 的 X 射線激發(fā)發(fā)光光譜首先使用 CW X 射線源獲得，如圖 3 所示。發(fā)光峰值位于 365 nm，完全來(lái)自 PPO 組分，沒有直接來(lái)自 LAB 的發(fā)光。

圖 3：LAB/PPO (8 g/L) 的 X 射線激發(fā)發(fā)光光譜

接下來(lái)，研究了 PPO 濃度對(duì) LAB/PPO 發(fā)光衰減曲線的影響。使用 40 kV 脈沖 X 射線源激發(fā)具有不同濃度 PPO 的八種 LAB/PPO 溶液，并使用 TCSPC 技術(shù)測(cè)試其衰減曲線（圖 4）。衰減的曲線，包括一個(gè)瞬態(tài)激發(fā)部分，然后是一個(gè)長(zhǎng)拖尾。瞬發(fā)組分是由于 PPO 從其單線激發(fā)態(tài)到單線基態(tài)的輻射去激發(fā)過(guò)程，這是一個(gè)快速的躍遷過(guò)程。相比之下，被激發(fā)到三線態(tài)的分子不能直接去激發(fā)到基態(tài)，而是通過(guò)其他的去激發(fā)途徑進(jìn)行，例如三線態(tài)-三線態(tài)湮滅，從圖上顯示的就是發(fā)光衰減的長(zhǎng)拖尾。

圖 4：使用 TCSPC技術(shù)獲得的不同 PPO 濃度下 LAB/PPO 的 X 射線激發(fā)發(fā)光衰減譜圖

為了獲得時(shí)間衰減組分，使用愛丁堡儀器 FAST 壽命分析軟件的解卷積擬合（圖4中的實(shí)線）。每個(gè)衰變組分的壽命和強(qiáng)度分?jǐn)?shù)在表1中給出。Z快的衰變組分 (τ1) 對(duì)應(yīng)于 PPO 的輻射單線態(tài)去激發(fā)，并且是對(duì)體系的總發(fā)光為主要貢獻(xiàn)，其在72%至 96 % 之間。

表 1脈沖 X 射線激發(fā)后 LAB 中不同 PPO 濃度的衰變時(shí)間 (τi) 和衰變組分分?jǐn)?shù) (f i )

圖 5 顯示了τ1隨 PPO 濃度的變化過(guò)程。由于 PPO 分子的激發(fā)是通過(guò)來(lái)自激發(fā)的 LAB 分子的非輻射能量轉(zhuǎn)移進(jìn)行的，因此τ1取決于能量轉(zhuǎn)移速率。隨著 PPO 濃度的增加，激發(fā)態(tài) LAB 分子和相鄰 PPO 分子之間的平均間距減小，這會(huì)增加能量轉(zhuǎn)移速率，導(dǎo)致τ1隨濃度降低，如圖 5 所示。在Z 高 PPO 濃度下，能量轉(zhuǎn)移為不再是限速因素，τ1接近 LAB 中 PPO 的固有輻射壽命，小于2 ns。6

圖 5：LAB/PPO中τ1隨 PPO 濃度的變化圖譜

結(jié) 論

使用愛丁堡儀器 FLS1000 和 XS1 X射線樣品室附件研究了 LAB/PPO 在不同 PPO 濃度下的 X 射線激發(fā)發(fā)光衰減特性。隨著PPO的濃度從1g/L增加到 20 g/L，主要衰變組分的壽命從 7.1ns減少到 1.7 ns。XS1 X射線樣品室附件將 FLS1000  PL光譜儀的功能擴(kuò)展到 X射線領(lǐng)域，為開發(fā)新型閃爍體材料創(chuàng)造了強(qiáng)大的表征工具。

致謝

感謝Brookhaven國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的Sasmit Gokhale博士提供的LAB和PPO樣品。

參考文獻(xiàn)

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