發(fā)表期刊：ACB

第一作者：賈宏鵬

通訊作者：陳儆研究員

發(fā)表單位：中國科學院大學

實驗方向：光熱催化

中國科學院大學賈宏鵬研究員與陳儆研究員團隊創(chuàng)新構(gòu)建了表面取代型Cu-Ox-Ce固溶體催化體系，其結(jié)構(gòu)特征在于二氧化鈰載體表面均勻分散著納米級氧化銅（CuOx）團簇。研究團隊通過多尺度表征技術(shù)揭示，金屬-載體強相互作用（MSI）可精準調(diào)控三重界面活性位點（Cu+-氧空位-Ce3+）的空間分布密度及表面晶格氧物種濃度。這種獨特的界面工程策略不僅實現(xiàn)了活性位點的原子級均勻分散，顯著增強了反應(yīng)物分子的吸附與活化效率，而且通過豐富表面晶格氧含量，有效突破了苯甲酸鹽深度脫羧反應(yīng)的速率瓶頸。

為應(yīng)對揮發(fā)性有機物（VOCs）污染治理與清潔能源技術(shù)革新的雙重挑戰(zhàn)，光熱協(xié)同催化技術(shù)正成為環(huán)境催化領(lǐng)域的前沿研究方向。針對甲苯氧化這類具有顯著結(jié)構(gòu)敏感性的反應(yīng)過程，如何通過催化劑設(shè)計實現(xiàn)光響應(yīng)特性的三重突破（光捕獲效率、電荷分離能力、表面反應(yīng)活性）成為提升催化性能的核心科學問題。揭示二氧化鈰（CeO?）載體形貌與其光響應(yīng)行為之間的構(gòu)效關(guān)系，對于建立高效光熱催化劑的理性設(shè)計準則具有重要意義。研究表明，金屬-載體強相互作用（MSI）在不同形貌CeO?（納米棒、納米片、納米立方體）負載的Cu基催化劑體系中呈現(xiàn)顯著差異，這恰好為研究光響應(yīng)機制的主控因素提供了理想模型。通過系統(tǒng)對比不同形貌Cu/CeO?催化劑的光譜吸收特性、電荷傳輸路徑及表面反應(yīng)動力學，有望突破傳統(tǒng)認知框架，建立從原子尺度界面結(jié)構(gòu)到宏觀催化性能的完整理論模型。該研究不僅為VOCs治理技術(shù)的創(chuàng)新提供材料基礎(chǔ)，更為光熱催化領(lǐng)域的形貌工程策略開辟了新的理論視角。

論文第一作者為：賈宏鵬

論文通訊作者為：陳儆研究員

化石燃料的大量開采，致使二氧化碳大量排放，加劇了溫室效應(yīng)，破壞了碳循環(huán)，這引起了人們的極大關(guān)注。利用太陽能將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值化學品和燃料，是解決這些問題的一項前景廣闊的技術(shù)。合理設(shè)計和開發(fā)有效的光催化劑，是實現(xiàn)高活性和高選擇性二氧化碳轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵。PHI 正逐漸成為傳統(tǒng) CN 的替代品，有望實現(xiàn)高效的二氧化碳轉(zhuǎn)化。但它的光催化性能仍受限于電荷分離能力弱和活性位點稀缺。構(gòu)建異質(zhì)結(jié)可有效促進 PHI 的電荷分離。過渡金屬酞菁 MPcs 因能級合適，且擁有 M-N4 類單原子位點，成為理想的候選半導(dǎo)體。其中，CoPc 的 * COOH 形成能壘較低，*CO 結(jié)合能適度，有利于實現(xiàn) CO2到 CO 的選擇性轉(zhuǎn)化。因此，構(gòu)建維度匹配、界面連接緊密的超薄 CoPc/PHI 異質(zhì)結(jié)，有望實現(xiàn)高活性和高選擇性的 CO2光轉(zhuǎn)化。此外，利用原位時間分辨技術(shù)揭示電荷轉(zhuǎn)移和催化機理意義重大，但極具挑戰(zhàn)。

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