近日，沈陽(yáng)理工大學(xué)沈龍海教授團(tuán)隊(duì)在高摻雜上轉(zhuǎn)換納米粒子（UCNPs）的熒光調(diào)變領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究成果以“Influence of Ho3+ and Yb3+ Concentration Distributions on Ce3+-Fine-Tuned Upconversion Luminescence in Highly Doped Core–Multi-Shell Upconversion Nanoparticles”為題發(fā)表在國(guó)際知名期刊《Journal of Alloys and Compounds》上。沈陽(yáng)理工大學(xué)為該論文第一單位，材料科學(xué)與工程學(xué)院教師匡野與理學(xué)院研究生徐俊豪為共同第一作者，理學(xué)院沈龍海教授與沈陽(yáng)醫(yī)學(xué)院王一維副教授為共同通訊作者。今天小卓為大家分享該研究成果，希望對(duì)您的科學(xué)研究或工業(yè)應(yīng)用帶來一些靈感和啟發(fā)。

應(yīng)用方向：上轉(zhuǎn)換納米粒子、高摻雜、核殼結(jié)構(gòu)、NaHoF4、熒光調(diào)變

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正文：

稀土離子具有豐富的梯狀能級(jí)，能夠吸收近紅外激發(fā)光，并發(fā)射出紫外–可見光，實(shí)現(xiàn)上轉(zhuǎn)換發(fā)光（UCL）。作為新一代熒光材料，稀土摻雜的UCNPs具有諸多優(yōu)異的理化性能。Ce3+可通過與Ho3+之間的交叉馳豫（Ho3+–Ce3+ CR，圖1），實(shí)現(xiàn)UCNPs的鈥基熒光調(diào)變。雖然該策略已廣泛運(yùn)用，但在高摻雜多殼層UCNPs結(jié)構(gòu)中缺乏細(xì)致探究。

近日，沈龍海教授團(tuán)隊(duì)通過含Ce3+組分的NaHoF4:Gd3+@NaGdF4:Yb3+高摻雜多殼層結(jié)構(gòu)（Ho@Yb）UCNPs，探究了敏化劑Yb3+與激活劑Ho3+在核殼中的濃度分布對(duì)Ce3+調(diào)變鈥基熒光的影響（圖2、3）。

圖1. Ce3+摻雜的Ho@Yb UCNPs中的UCL機(jī)制。

圖2. 雙層殼結(jié)構(gòu)中Ho3+、Yb3+濃度分布對(duì)Yb3+–Ho3+ ET及鈥基熒光強(qiáng)度和壽命的影響。

圖3. 三層殼結(jié)構(gòu)中Ho3+、Yb3+濃度分布對(duì)Ce3+調(diào)變鈥基熒光強(qiáng)度和壽命的影響。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，內(nèi)核中的Ho3+主要參與Ho3+–Ho3+ CR，而殼層中的Ho3+則可同時(shí)進(jìn)行UCL與Ho3+–Ho3+ CR。殼層數(shù)目以及核殼中的Ho3+、Yb3+濃度分布會(huì)影響Yb3+–Ho3+ ET、Ho3+–Yb3+ EBT、Yb3+–Yb3+ EM、Ho3+–Ho3+ CR、Ho3+–Ce3+ CR、表面能量猝滅等多個(gè)UCL相關(guān)能量過程，進(jìn)而改變Ce3+對(duì)鈥基熒光的調(diào)變效果。

圖4. Ce3+在核殼中的濃度分布對(duì)UCL機(jī)理的影響，以及核殼中Ho3+、Yb3+、Ce3+組分的濃度分布優(yōu)化后，UCNPs的UCL性能。

此外，團(tuán)隊(duì)還對(duì)Ce3+在核殼中的濃度分布影響進(jìn)行了探究（圖4）。經(jīng)過Ho3+、Yb3+、Ce3+各組分的濃度分布優(yōu)化，樣品具有高鈥基紅光亮度，且在Ce3+摻雜的同時(shí)，綠光紅光強(qiáng)度比依舊能夠隨激發(fā)光功率密度上升而下降（圖4）。

該研究可豐富NaHoF4 UCNPs的鈥基熒光調(diào)變策略，提升材料在熒光成像、光致治療、多級(jí)防偽等領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

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配置推薦：

文中Ho@Yb UCNPs的穩(wěn)態(tài)UCL光譜及瞬態(tài)熒光衰減曲線測(cè)試，采用的是卓立漢光旗下的OminiFluo990LSP型號(hào)熒光光譜儀。該設(shè)備可用于研究UCNPs的穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)UCL特性。下圖為沈龍海教授團(tuán)隊(duì)使用的熒光光譜儀及相關(guān)設(shè)備，主要用于稀土上轉(zhuǎn)換納米材料的研究。

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