全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT

     MONSTR Sense Technologies是由密歇根大學(xué)研究人員成立的科研設(shè)備制造公司。該公司致力于研發(fā)為半導(dǎo)體研究應(yīng)用而優(yōu)化的超快光譜儀和顯微鏡，突破性的技術(shù)可將光學(xué)器件和射頻電子器件耦合在一起，以穩(wěn)健的方式測量具有干涉精度的光學(xué)信號，真正實(shí)現(xiàn)一套設(shè)備、一束激光、多種功能。

圖1. 全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT

       全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT不僅兼具共振和非共振超快光譜探測，還可以兼容瞬態(tài)吸收光譜（Transient absorption (TAS)）、相干拉曼光譜(Coherent Raman Spectroscopy (CRS))、多維相干光譜探測(Multidimensional Coherent Spectroscopy (MDCS))。開創(chuàng)性的全共線光路設(shè)計(jì)，使其可以與該公司研發(fā)的高精度激光掃描顯微鏡（NESSIE）聯(lián)用，實(shí)現(xiàn)超高分辨超快光譜顯微成像。全共線多功能超快光譜儀的開發(fā)也充分考慮了用戶的使用體驗(yàn)，系統(tǒng)軟件可自動調(diào)控參數(shù)，光路自動對齊、無需校正等特點(diǎn)都使得它簡單易用。

全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT主要技術(shù)參數(shù)：

高精度激光掃描顯微鏡NESSIE

      MONSTR Sense Technologies的高精度激光掃描顯微鏡NESSIE可用入射激光快速掃描樣品，在幾秒鐘內(nèi)就能獲得高光譜圖像。該設(shè)備可適配不同高度的樣品臺和低溫光學(xué)恒溫器，物鏡高度Z多可變化5英寸，大樣品尺寸同樣適用。NESSIE顯微鏡是具有獨(dú)立功能，可以與幾乎任何基于激光測量與高分辨率成像的設(shè)備集成在一起，也非常適合與該公司研發(fā)的全共線多功能超快光譜儀集成。

圖2. 高精度激光掃描顯微鏡NESSIE

       高精度激光掃描顯微鏡-NESSIE的輸入信號為單個激光光束，輸出信號為樣品探測點(diǎn)收集的單個反向傳播光束，這樣的光路設(shè)計(jì)確保了反傳播信號在掃描圖像時不會相對于輸入光束漂移，因而非常適用于激光的實(shí)驗(yàn)中的成像顯微鏡系統(tǒng)。

圖3. 使用NESSIE在室溫下測量的GaAs量子阱的圖像。a） 用相機(jī)測量的白光圖像。b） 用調(diào)諧到GaAs帶隙的80MHz激光器（5mW激光輸出）進(jìn)行激光掃描線性反射率測量。c） 同時測量的激光掃描四波混頻圖像揭示了影響GaAs層的亞表面缺陷

BIGFOOT+NESSIE應(yīng)用案例：

1. 高精度激光掃描顯微鏡用于材料表征

      美國密歇根大學(xué)課題組通過使用基于非線性四波混頻（FWM）技術(shù)的多維相干光譜MDCS測量先進(jìn)材料的非線性響應(yīng)，利用激子退相和激子壽命來評估先進(jìn)材料的質(zhì)量。課題組使用通過化學(xué)氣相沉積生長的WSe2單分子層作為一個典型的例子來證明這些功能。研究表明，提取材料參數(shù)，如FWM強(qiáng)度、去相時間、激發(fā)態(tài)壽命和暗/局部態(tài)分布，比目前普遍的技術(shù)，包括白光顯微鏡和線性微反射光譜學(xué)，可以更準(zhǔn)確地評估樣品的質(zhì)量。在室溫下實(shí)時使用超快非線性成像具有對先進(jìn)材料和其他材料的快速原位樣品表征的潛力。

圖4.  (a)通過擬合時域單指數(shù)衰減得到的樣本的去相時間圖，在圖(a)中用三角形標(biāo)記的選定樣本點(diǎn)處的FWM振幅去相曲線

【參考】Eric Martin, et al; Rapid multiplex ultrafast nonlinear microscopy for material characterization. Optics Express 30, 45008 (2022).

2.二維材料中激子相互作用和耦合的成像研究

      過渡金屬二鹵代化合物（TMDs）是量子信息科學(xué)和相關(guān)器件領(lǐng)域非常有潛力的材料。在TMD單分子層中，去相時間和非均勻性是任何量子信息應(yīng)用的關(guān)鍵參數(shù)。在TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，耦合強(qiáng)度和層間激子壽命也是值得關(guān)注的參數(shù)。通常，TMD材料研究中的許多演示只能在樣本上的特定點(diǎn)實(shí)現(xiàn)，這對應(yīng)用的可拓展性提出了挑戰(zhàn)。美國密歇根大學(xué)課題組使用了多維相干成像光譜（Multi-dimensional coherent spectroscopy, 簡稱MDCS），闡明了MoSe2單分子層的基礎(chǔ)物理性質(zhì)——包括去相、不均勻性和應(yīng)變，并確定了量子信息的應(yīng)用前景。此外，課題組將同樣的技術(shù)應(yīng)用于MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)研究。盡管存在顯著的應(yīng)變和電介質(zhì)環(huán)境變化，但相干和非相干耦合和層間激子壽命在整個樣品中大多是穩(wěn)健的。

圖5. （a）hBN封裝的MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的白光圖像。（b）MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)在圖（a）中的標(biāo)記的三個不同樣本點(diǎn)處的低功率低溫MDCS光譜。（c）圖（b）中所示的四個峰值的FWM(Four-Wave Mixing)四波混頻積分圖。（d）MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)上的MoSe2共振能量圖。（e）MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的WSe2共振能量圖。（f）所有采樣點(diǎn)的MoSe2共振能量與WSe2共振能量

【參考】Eric Martin, et al; Imaging dynamic exciton interactions and coupling in transition metal dichalcogenides, J. Chem. Phys. 156, 214704 (2022)

3. 摻雜MoSe2單層中吸引和排斥極化子的量子動力學(xué)研究

      當(dāng)可移動的雜質(zhì)被引入并耦合到費(fèi)米海時，就形成了被稱為費(fèi)米極化子的新準(zhǔn)粒子。費(fèi)米極化子問題有兩個有趣但截然不同的機(jī)制： (i)吸引極化子（AP）分支與配對現(xiàn)象有關(guān)，跨越從BCS超流到分子的玻色-愛因斯坦凝聚；（ii）排斥分支（RP），這是斯通納流動鐵磁性的物理基礎(chǔ)。二維系統(tǒng)中的費(fèi)米極化子的研究中，許多關(guān)于其性質(zhì)的問題和爭論仍然存在。黃迪教授課題組使用了Monstr Sense公司的全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT研究了摻雜的MoSe2單分子層。課題組發(fā)現(xiàn)觀測到的AP-RP能量分裂和吸引極化子的量子動力學(xué)與極化子理論的預(yù)測一致。隨著摻雜密度的增加，吸引極化子的量子退相保持不變，表明準(zhǔn)粒子穩(wěn)定，而排斥極化子的退相率幾乎呈二次增長。費(fèi)米極化子的動力學(xué)對于理解導(dǎo)致其形成的成對和磁不穩(wěn)定性至關(guān)重要。

圖6. 單層MoSe2在不同柵極電壓下的單量子重相位振幅譜

【參考】Di HUANG, et al; Quantum Dynamics of Attractive and Repulsive Polarons in a Doped MoSe2 Monolayer, PHYSICAL REVIEW X 13, 011029 (2023)