2025年4月，國際知名期刊《Separation and Purification Technology》（《分離與純化技術(shù)》，簡稱Sep. Purif. Technol.）在線刊載了北京工業(yè)大學(xué)葉青教授團隊在光催化CO?還原領(lǐng)域的最新研究成果。該團隊成功開發(fā)了一種新型光催化劑，通過將鈷鈦酸鹽與氫氧化鎳（Ni(OH)?）進行復(fù)合，構(gòu)建了一個專門針對CO?高效還原為一氧化碳（CO）的Z型異質(zhì)結(jié)體系。論文的第一作者為王蘭洋，通訊作者為曲超與葉青教授。
本研究通過將鈦酸鈷（CoTiO?）與氫氧化鎳（Ni(OH)?）進行復(fù)合，成功構(gòu)建了一種適用于將二氧化碳（CO?）高效轉(zhuǎn)化為一氧化碳（CO）的Z型異質(zhì)結(jié)光催化劑。
在Ni(OH)?與CoTiO?的界面處，形成了強大的內(nèi)置電場，這一電場有力地促進了Z型電荷轉(zhuǎn)移機制的運行，進而顯著增強了光生載流子的分離能力。
Ni(OH)?的引入不僅增強了催化劑對CO?的吸附能力，還暴露了豐富的活性吸附位點，從而極大地提高了催化劑與CO?分子接觸的機會，為CO?的高效轉(zhuǎn)化提供了有利條件。
圖1. (a) 所制備光催化劑的XRD譜圖和59.17°峰放大圖；(b) FTIR譜圖；(c) N吸附-脫附圖；(d) 孔徑分布圖。
圖2. (a) Ni(OH)?， (b) CoTiO?， (c) 0.2NO/CTO的FESEM圖；（d, e）0.2NO/CTO的TEM圖；(f) HR-TEM圖。
圖3. (a)制備的光催化劑的產(chǎn)率；(b) CO和H的選擇性；(c)不同條件下光催化CO還原性能；(d) 0.2NO/CTO的光催化循環(huán)實驗。
圖4. (a)紫外-可見DRS光譜；(b)和(c) Kubelka-Mun圖；(d)和(e) VB XPS (f)能帶結(jié)構(gòu)圖。
圖5. (a) Ni(OH)和(b) CoTiO功函數(shù)的計算結(jié)果；(c) NO/CTO異質(zhì)結(jié)的平面平均電子密度差；(d) NO/CTO異質(zhì)結(jié)上電荷密度的差異（黃色和天藍色區(qū)域分別表示電子的聚集和損失）；(e) Z-scheme異質(zhì)結(jié)的電子轉(zhuǎn)移示意圖。
圖6. (a) 瞬態(tài)光電流響應(yīng)；(b) EIS光譜；(c) DMPO- (O2?)在Ni(OH), CoTiO和0.2NO/CTO上的EPR信號；(d) 光照射下0.2NO/CTO光催化劑的原位紅外光譜圖。
本研究成功合成了一種新型的可見光響應(yīng)型Z型0.2NO/CTO異質(zhì)結(jié)催化劑。在可見光照射條件下，該催化劑展現(xiàn)出了卓越的CO生成速率和優(yōu)異的CO選擇性。CO?光還原活性的顯著提升主要歸因于以下幾個關(guān)鍵因素：
（i）CoTiO?與Ni(OH)?之間能帶結(jié)構(gòu)的良好匹配以及它們之間形成的強大內(nèi)置電場（IEF），共同促進了Z型異質(zhì)結(jié)的有效構(gòu)建。這一結(jié)構(gòu)不僅加速了光生載流子的分離效率，還確保了催化劑在光還原過程中保持強大的還原能力。
（ii）Ni(OH)?的引入顯著增強了0.2NO/CTO光催化劑對CO?的吸附能力，從而極大地增加了催化劑與CO?分子之間的相互作用機會，為高效的光還原反應(yīng)提供了有利條件。
通過UV-vis DRS和VB XPS分析，我們深入闡明了Ni(OH)?與CoTiO?之間的能級排列關(guān)系，進一步突顯了形成Z型異質(zhì)結(jié)的有利條件。此外，DFT計算也進一步驗證了內(nèi)部電場的生成，為有效Z型異質(zhì)結(jié)的形成提供了理論支持。
綜上所述，本研究提出的策略不僅為設(shè)計高效的鈦酸鹽基鈣鈦礦Z型異質(zhì)結(jié)光催化劑提供了新的見解，還展示了其在可持續(xù)能源應(yīng)用領(lǐng)域的巨大潛力。
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