這篇文章發(fā)表在《Nature Materials》上，題為"Intermolecular-force-driven anisotropy breaks the thermoelectric trade-off in n-type conjugated polymers"，研究人員主要研究了一種通過分子間力驅(qū)動的各向異性策略來調(diào)控共軛聚合物的分子取向，從而打破了n型共軛聚合物熱電性能中的電導(dǎo)率與Seebeck系數(shù)之間的反比關(guān)系。更關(guān)鍵的是，借助原子力顯微鏡-紅外光譜聯(lián)用技術(shù)（AFM-IR）等多尺度表征手段，在納米尺度上直接揭示了摻雜劑與聚合物的相互作用機制，為高性能有機熱電材料的理性設(shè)計提供了關(guān)鍵的實驗依據(jù)。
AFM-IR在本研究中發(fā)揮了"化學指紋成像"的關(guān)鍵功能，實現(xiàn)了對摻雜薄膜微區(qū)化學成分的納米級可視化（分辨率優(yōu)于10nm），這是傳統(tǒng)GIWAXS、AFM等形貌表征技術(shù)難以企及的。其貢獻主要體現(xiàn)在以下三個方面：
研究系統(tǒng)比較了三種n型摻雜劑（N-DMBI、TBAF、TAM）對2DPP-2CNTVT薄膜的影響。通過識別特征紅外吸收峰（如聚合物骨架在1670cm-1，N-DMBI在1552cm-1），AFM-IR雙色成像清晰顯示：
●N-DMBI（最優(yōu)摻雜劑）在20mol%濃度下形成直徑約111nm的纖維狀結(jié)構(gòu)，尺寸較純聚合物（142nm）明顯細化，表明其有效嵌入聚合物鏈間并促進有序重排；
●TBAF在40mol%時出現(xiàn)微米級聚集體，信號高度局域化，揭示嚴重的相分離行為；
●TAM分散均勻但域尺寸幾乎不變（140nm），體現(xiàn)其"插層而不破壞本征結(jié)構(gòu)"的特性。
該成像結(jié)果直觀印證了HSP框架所預(yù)測的"摻雜劑-溶劑競爭作用"在納米尺度的真實表現(xiàn)。
研究提出，N-DMBI通過"溶劑置換效應(yīng)"誘導(dǎo)聚合物預(yù)聚集，從而提升edge-on取向比例。AFM-IR為此機制提供了直接證據(jù)：
●在氯苯溶劑中，N-DMBI與聚合物信號高度共定位，證實其分子級混合能力；
●結(jié)合GIWAXS數(shù)據(jù)，AFM-IR進一步確認edge-on取向增強與摻雜劑均勻分散同步發(fā)生，而TBAF則因相分離破壞結(jié)晶有序性，導(dǎo)致取向度下降。
AFM-IR成像定量揭示了不同摻雜劑對薄膜"結(jié)構(gòu)有序化"的影響差異：
●N-DMBI在均勻分散的同時顯著提升結(jié)晶度與edge-on/face-on比例（EFR）；
●TBAF雖可實現(xiàn)電荷轉(zhuǎn)移，但其聚集行為導(dǎo)致結(jié)構(gòu)無序，性能劣化。
這種化學異質(zhì)性的量化分析，將納米尺度組分分布與宏觀熱電性能直接關(guān)聯(lián)。
AFM-IR技術(shù)在本文中的應(yīng)用為研究摻雜劑對共軛聚合物薄膜的影響提供了全面而深入的視角。它不僅幫助研究者觀察到摻雜劑在薄膜中的分布和聚集情況，還揭示了摻雜劑如何通過改變薄膜的微觀結(jié)構(gòu)來影響其熱電性能。這些發(fā)現(xiàn)對于理解和優(yōu)化有機熱電材料的性能具有重要的科學和應(yīng)用價值。
Bruker IconIR納米紅外光譜:
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