閃爍體材料在醫(yī)療診斷、核物理和安全檢測(cè)等領(lǐng)域中具有重要應(yīng)用。傳統(tǒng)閃爍體如碘化銫（CsI）和摻鈰釔鋁石榴石（LYSO）雖然性能優(yōu)異，但其合成條件苛刻，成本高昂。近年來(lái)，鉛基鈣鈦礦納米晶體（如CsPbX₃）因其低成本、低溫合成性和優(yōu)異的光電性能被視為潛在替代材料。然而，鉛的毒性和材料本身的不穩(wěn)定性限制了其廣泛應(yīng)用。

針對(duì)上述挑戰(zhàn)，廣西大學(xué)物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院林濤博士團(tuán)隊(duì)研究人員探索采用采用無(wú)鉛的銅(I)鹵化物構(gòu)造新型閃爍體。與納米晶體相比，單晶銅(I)鹵化物單晶在結(jié)構(gòu)缺陷密度低、發(fā)光光子散射效應(yīng)小等方面具有顯著優(yōu)勢(shì)，這對(duì)實(shí)現(xiàn)低劑量高分辨率X射線成像至關(guān)重要。該工作以“Fast solution-phase growth of centimeter-sized Cs₃Cu₂X₅ (X = Cl, I) single crystals for high-performance scintillators”為題發(fā)表在期刊Journal of Materials Chemistry C上。

研究團(tuán)隊(duì)分別采用了甲酸輔助的改進(jìn)溶液冷卻（STL）法和油酸輔助的逆溫度結(jié)晶（ITC）法來(lái)合成Cs₃Cu₂Cl₅和Cs₃Cu₂I₅單晶。通過(guò)精心選擇溶劑、添加劑和溫度控制策略，成功在24小時(shí)內(nèi)合成出厘米級(jí)的高質(zhì)量單晶。這些單晶在光學(xué)和閃爍性能方面表現(xiàn)優(yōu)異，尤其是在X射線成像測(cè)試中展現(xiàn)出高吸收效率和明亮的輻射發(fā)光（RL）。

圖1. (a) Cs₃Cu₂Cl₅單晶和(b) Cs₃Cu₂I₅單晶的合成過(guò)程。(c) Cs₃Cu₂Cl₅單晶和(d) Cs₃Cu₂I₅單晶形貌。在302 nm紫外光照射下(e) Cs₃Cu₂Cl₅單晶和 (f) Cs₃Cu₂I₅單晶照片。(g) Cs₃Cu₂Cl₅-PMMA薄膜和(h) Cs₃Cu₂I₅-PMMA薄膜外觀。302 nm紫外照射下(i) Cs₃Cu₂Cl₅-PMMA薄膜和 (j) Cs₃Cu₂I₅-PMMA薄膜熒光效果。

圖2. (a) Cs₃Cu₂Cl₅、Cs₃Cu₂I₅、CsPbBr₃、硅（Si）和CsI(Tl)的吸收系數(shù)曲線與光子能量的關(guān)系。(b) Cs₃Cu₂Cl₅、Cs₃Cu₂I₅、CsPbBr3和CsI(Tl)在50 keV X射線下的衰減效率；(c) Cs₃Cu₂Cl₅和(d) Cs₃Cu₂I₅的光致發(fā)光（PL）光譜、放射光致發(fā)光（RL）光譜。(e) 連續(xù)X射線輻照的穩(wěn)定性。(f) 暴露于空氣后的穩(wěn)定性。

基于這些高性能單晶，研究團(tuán)隊(duì)成功制備了均勻的閃爍屏，空間分辨率高達(dá)6.5線對(duì)/毫米。研究結(jié)果顯示，Cs₃Cu₂Cl₅和Cs₃Cu₂I₅單晶有望成為新型低成本、高性能的綠色和藍(lán)色閃爍體，適用于實(shí)際X射線成像。該研究為快速合成適用于實(shí)際應(yīng)用的Cs₃Cu₂X₅單晶提供了重要指導(dǎo)。

圖3. (a) X射線成像系統(tǒng)示意圖。(b)、(c) 使用Cs₃Cu₂Cl₅-PMMA薄膜和Cs₃Cu₂I₅-PMMA作為閃爍體拍攝的X射線成像圖像。(d) X射線成像的空間分辨率測(cè)量結(jié)果 。

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DOI: 10.1039/d3tc03871h

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