JMCA：調(diào)節(jié)Bi4V2O11納米棒上的氧空位濃度，實(shí)現(xiàn)光驅(qū)動(dòng)塑料廢物氧化和二氧化碳還原的協(xié)同效應(yīng)

　　Modulating oxygen vacancies concentration on Bi4V2O11 nanorods for synergistic photo-driven plastic waste oxidation and CO2 reduction

　　——湖北大學(xué) 田麗紅老師課題組

研究中使用國儀量子V-Sorb X800系列產(chǎn)品

　　Small：重構(gòu)高缺陷氧化鎂并在水溶液中提升二氧化碳的光化學(xué)活性

　　Reconstruction of Highly-Defective MgO and Exceptional Photochemical Activity on CO2 Upgrade in Aqueous Solution

　　——湖北大學(xué) 田麗紅老師課題組

研究中使用國儀量子V-Sorb X800TP系列產(chǎn)品

　一、摘要

　　通過光催化驅(qū)動(dòng)CO2減排，再加上光氧化轉(zhuǎn)化塑料廢物為增值化學(xué)品，是一種解決溫室和環(huán)境危機(jī)的有效策略。氧空位(Vos)對增強(qiáng)惰性氣體分子的吸附和活化具有特別的意義，因此在光催化劑上引入Vos可以為優(yōu)化CO2光轉(zhuǎn)化提供一個(gè)新的思路。

近日，湖北大學(xué)田麗紅老師課題組采用水熱法合成了梯度分布氧空位的Bi4V2O11納米棒，旨在為CO2吸附提供豐富的活性位點(diǎn)，并首次嘗試將塑料廢棄物用于雙功能光催化體系中，探索塑料廢棄物的降解。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在雙功能體系中，塑料污染物PET被氧化成一些高附加值的產(chǎn)品，避免了使用常用、昂貴且經(jīng)常有毒的孔犧牲劑，從而實(shí)現(xiàn)可持續(xù)地將CO2 還原為CO和 HCOOH。通過比較不同反應(yīng)時(shí)間下制得的Bi4V2O11光催化劑對CO2的吸附量和比表面積的大小，發(fā)現(xiàn)Bi4V2O11 (VO-BVO-15)催化劑可以提供更多的CO2吸附位點(diǎn)，在300 W氙燈照射下，對PET水解溶液中的CO2到CO的轉(zhuǎn)換率達(dá)到64.7 μmol·g-1·h-1，比在2M KOH溶液中還原CO2的轉(zhuǎn)化率提高了約24.5倍。該研究通過缺陷工程技術(shù)對Bi4V2O11光催化劑的發(fā)展進(jìn)行了深入的研究，為廢塑料的再利用和低能耗的碳循環(huán)提供了一條新策略。

　　此外，利用太陽能使CO2經(jīng)光合作用轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔锶剂匣蛟鲋祷瘜W(xué)品是一種有效的CO2綜合捕獲-轉(zhuǎn)換-利用(CCU)解決方案。湖北大學(xué)田麗紅老師課題組通過對前驅(qū)體進(jìn)行可控?zé)Y(jié)調(diào)制得到具有豐富O3c離子和氧空位的多孔納米MgO，再比較不同煅燒溫度下制備的MgO的比表面積，結(jié)果表明MgO-500具有更高的比表面積，可在反應(yīng)過程中暴露出更多的活性位點(diǎn)，呈現(xiàn)出更優(yōu)異的催化性能，其能夠達(dá)到在純水中連續(xù)7個(gè)循環(huán)(每次運(yùn)行6小時(shí))的情況下對CO2的轉(zhuǎn)化率保持穩(wěn)定，CH4和CO的總產(chǎn)量達(dá)到≈367 μmolgcata?1 h?1，為開發(fā)具有高活性的新型堿土氧化物光催化劑提供了策略。

　二、材料吸附性能表征技術(shù)

　　在具有調(diào)制Vos的Bi4V2O11雙功能系統(tǒng)中，Vos顯著提高了光吸附、電荷分離和CO2捕獲位點(diǎn)，從而協(xié)同提高光催化CO2還原和PET氧化。為了探究Vos對增強(qiáng)光催化活性的作用，從光催化動(dòng)力學(xué)的角度看，底物如CO2在催化劑上的吸附是提高產(chǎn)物效率的重要前提。通過使用國儀量子2800TP比表面及孔徑分析儀測試不同反應(yīng)時(shí)間下制得的富氧空位Bi4V2O11光催化劑對CO2的吸附量，如下圖4(a)顯示，在298 K和1.8bar條件下，不同Bi4V2O11對CO2吸收能力的順序?yàn)閂O-BVO-9 (0.0667mmol·g-1) < VO-BVO-12 (0.1169mmol·g-1) < VO-BiVO-15 (0.1603mmol·g-1)，這可能歸因于材料比表面積的逐漸增加。下圖S2為測得的三種材料的N2吸脫附等溫線，從等溫線可以分析得到各樣品的比表面積及孔徑分布，其中催化劑VO-BiVO-15相比于其他兩個(gè)催化劑的比表面積更高。從上述結(jié)果可知，VO-BiVO-15催化劑可以提供更多的CO2吸附位點(diǎn)，有利于對CO2的吸附和活化。

　　對于重構(gòu)高缺陷MgO，通過一系列的痕量光譜和理論分析表明，衍生MgCO3·3H2O中的Mg-Vo位點(diǎn)是活性中心，在調(diào)節(jié)CO2吸附和引發(fā)光還原反應(yīng)中起著至關(guān)重要的作用。通過比表面及孔徑分析儀對不同煅燒溫度下制備的MgO的比表面積進(jìn)行表征，如下圖所示，通過分析測得的N2吸脫附等溫線得到MgO-500和MgO-700的比表面積分別為64.2 m2/g和45.0 m2/g。當(dāng)燒結(jié)溫度高于500 ℃時(shí)，前驅(qū)體完全轉(zhuǎn)化為面心立方晶格MgO。結(jié)合比較兩種MgO的形貌圖像和比表面積結(jié)果，可進(jìn)一步表明MgO上的缺陷可以通過控制納米片的尺寸和厚度來調(diào)節(jié)。

三、國儀量子比表面及孔徑分析儀

　　國儀精測V-Sorb X800系列比表面及孔徑分析儀采用靜態(tài)容量法測試原理，具備完全的自動(dòng)化操作，人性化的操作界面，簡單易學(xué)，廣泛應(yīng)用于催化材料、環(huán)保材料、電池材料及納米材料等領(lǐng)域。產(chǎn)品技術(shù)通過機(jī)械工業(yè)聯(lián)合會(huì)科技成果鑒定，被歐美高校、科研實(shí)驗(yàn)室選購使用，獲得一致好評，樹立了優(yōu)良的國產(chǎn)品牌形象。

　四、助力成果目錄

1.  　　Chiral Nanosilica Drug Delivery Systems Stereoselectively Interacted with the Intestinal Mucosa to Improve the Oral Adsorption of Insoluble Drugs.ACS Nano（2023）

2.  　　A facile “thick to thin” strategy for integrating high volumetric energy density and excellent flexibility into MXene/wood free-standing electrode for supercapacitors.Chemical Engineering Journal（2023）

3.  　　The efficiency and mechanism of excess sludge-based biochar catalyst in catalytic ozonation of landfill leachate.Journal of Hazardous Materials（2023）

4.  　　Aqueous Zn-ion batteries using amorphous Zn-buserite with high activity and stability.Journal of Materials Chemistry A（2023）

5.  　　Rapid complete reconfiguration induced actual active species for industrial hydrogen evolution reaction. Nature Communications（2022）

6.  　　Catalytic aromatic ring hydrogenation over ruthenium nanoparticles supported on α-Al2O3at room temperature. Applied Catalysis B: Environmental（2022）

7.  　　Engineered neutrophil apoptotic bodies ameliorate myocardial infarction by promoting macrophage efferocytosis and inflammation resolution.Bioactive Materials（2022）

8.  　　Role and significance of co-additive of biochar and nano-magnetite on methane production from waste activated sludge: Non-synergistic rather than synergistic effects.Chemical Engineering Journal（2022）

9.  　　Micro-mesoporous graphitized carbon fiber as hydrophobic adsorbent that removes volatile organic compounds from air.Chemical Engineering Journal（2022）

10.  　　Mercerization of tubular bacterial nanocellulose for control of the size and performance of small-caliber vascular grafts.Chemical Engineering Journal（2022）

11.  　　Experimental and theoretical research on pore-modified and K-doped Al2O3catalysts for COS hydrolysis: The role of oxygen vacancies and basicity. Chemical Engineering Journal（2022）

12.  　　Novel Zn-Fe engineered kiwi branch biochar for the removal of Pb(II) from aqueous solution.Journal of Hazardous Materials（2022）

13.  　　Efficient with low-cost removal and adsorption mechanisms of norfloxacin, ciprofloxacin and ofloxacin on modified thermal kaolin: experimental and theoretical studies.Journal of Hazardous Materials（2022）

14.  　　α-MoB2Nanosheets for Hydrogen Evolution in Alkaline and Acidic Media. ACS Applied Nano Materials（2022）

15. 　　 COD inhibition alleviation and anammox granular sludge stability improvement by biochar addition. Journal of Cleaner Production（2022）

16.  　　In situ construction of FeNi2Se4-FeNi LDH heterointerfaces with electron redistribution for enhanced overall water splitting. Royal Society of Chemistry（2022）

17. 　　 Role and significance of water and acid washing on biochar for regulating methane production from waste activated sludge. Science of The Total Environment（2022）

18. 　　 Soil properties affect vapor-phase adsorption to regulate dimethyl disulfide diffusion in soil. Science of The Total Environment（2022）

19.  　　Removal of lead (Pb+2) from contaminated water using a novel MoO3-biochar composite: Performance and mechanism.Environmental Pollution（2022）

20.  　　Acid washed lignite char supported bimetallic Ni-Co catalyst for low temperature catalytic reforming of corncob derived volatiles.Energy Conversion and Management（2022）

標(biāo)簽：比表面及孔徑分析儀