研究團隊在上海閔行區(qū)開展了跨冬春兩季的系統(tǒng)采樣，覆蓋了世衛(wèi)組織標(biāo)準(zhǔn)清潔日WHO（PM2.5<15μg/m3）、國標(biāo)清潔日GB（15-35μg/m3）、霧霾日Haze和沙塵Dust日四種場景。研究顯示，與有毒金屬相關(guān)的富鋁顆粒的數(shù)量濃度在冬季霧霾日顯著高于春季。相反，富鐵顆粒在春季W(wǎng)HO清潔日和沙塵日的濃度高于冬季，春季有毒金屬相關(guān)的富硅顆粒濃度持續(xù)高于冬季。與污染日采集的PM2.5相比，清潔日采集的PM2.5中有更大比例的多金屬顆粒（特別是富鐵顆粒）與有毒金屬相關(guān)聯(lián)，這表明在單顆粒水平上，較低的PM2.5水平可能潛藏著更高的毒性風(fēng)險。

圖1 不同污染水平（WHO：WHO清潔日、GB：國標(biāo)清潔日、Haze霧霾日、Dust沙塵日）與有毒金屬相關(guān)聯(lián)的富鋁(a)、富硅(b)及富鐵顆粒(c)的數(shù)量濃度（黃色箱線圖）及其在對應(yīng)多金屬顆粒總數(shù)中的比例（藍(lán)色箱線圖）的季節(jié)性對比。(d) 冬季W(wǎng)HO清潔日PM2.5中典型磁鐵礦聚集體的TEM圖像，顯示其與鋁、硅、鈦、錳、銅和鋅的共存關(guān)系（點擊查看大圖）

本研究使用BEAS-2B細(xì)胞評估了不同時期采集的PM2.5的肺細(xì)胞毒性效應(yīng)。采用EC?.?（引起氧化應(yīng)激增加1.5倍的有效濃度）和IC??（使細(xì)胞活力降低20%的抑制濃度）值來評估PM2.5的毒性效應(yīng)，更低的EC?.?和IC??值表示單位質(zhì)量濃度具有更高的細(xì)胞毒性。季節(jié)分析顯示，冬季采集的PM2.5的EC?.?和IC??值分別比春季低1.6倍和1.4倍，表明冬季PM2.5表現(xiàn)出更強的肺細(xì)胞毒性，而PM2.5的氧化應(yīng)激潛力傾向于隨著PM2.5污染水平的降低而增加。總體而言，不同時期PM2.5毒性效應(yīng)的顯著差異很可能源于其來源和化學(xué)組成的差異。

圖2. 兩個季節(jié)不同污染水平PM2.5的EC?.? (a) 和IC?? (b) 比較，以及使用隨機森林模型得到的EC?.? (c) 和IC?? (d) 變量重要性分析結(jié)果（點擊查看大圖）

綜合分析表明，富含金屬（尤其是鐵）的細(xì)顆粒物及其表面吸附或內(nèi)嵌的有毒金屬是驅(qū)動PM2.5肺部毒性的首要因素，其重要性超過了有機碳/元素碳質(zhì)量濃度等傳統(tǒng)指標(biāo)。這解釋了為何在PM2.5質(zhì)量濃度較低的"清潔日"，由于特定毒性組分的相對貢獻(xiàn)更高，反而可能觀察到更強的潛在健康風(fēng)險。研究結(jié)果強調(diào)了在評估PM2.5健康風(fēng)險時，關(guān)注顆粒物化學(xué)組成，特別是金屬組分的重要性。

研究人員收集了來自自然源（以沙漠沙塵為代表）和人為源（包括燃煤、柴油車排放、汽油車/電動車排放以及生物質(zhì)燃燒）的單個MCFPs的高分辨率元素特征。采用隨機森林分類器來建立溯源模型，該模型同時使用了測試數(shù)據(jù)集和機械混合樣本進行驗證。

基于富鐵顆粒的機器學(xué)習(xí)模型結(jié)果，人為源（特別是交通排放和燃煤）的貢獻(xiàn)通常在冬季高于春季，與污染日相比，其在清潔日的貢獻(xiàn)相對較高。平均而言，在冬季所有時期，人為源貢獻(xiàn)了超過80%的富鐵顆粒；在春季（即使在沙塵日），人為源也貢獻(xiàn)了超過71%的富鐵顆粒。

圖3 冬季 (a?d) 和春季 (e?h) 中，?然源和?為源的 MCFPs 對 WHO、GB、霧霾和沙塵日的貢獻(xiàn)（點擊查看大圖）