表面功能化可以抑制寄生析氫反應(yīng)，提高電極上CO2的局部濃度，從而增強(qiáng)銅催化劑上CO2還原反應(yīng)(CO2RR)生成C2+產(chǎn)物。在此基礎(chǔ)上，我們開發(fā)了表面功能化的CO還原(CORR)催化劑，該催化劑具有較高的活性和選擇性。使用涂覆四丁基銨陽離子(TBA+)的氧化物衍生銅(OD-Cu)催化劑，CO在?0.65 V / RHE下還原為C2+產(chǎn)物，法拉第效率(FE)為78% (jC d 2+ =?765 mA cm?2)，其中FE乙烯為40%。相比之下，未改性的OD-Cu催化劑可獲得較低的C2+產(chǎn)物FEs(60%)和乙烯(27%)。我們通過在不同CO分壓下進(jìn)行CORR、原位拉曼光譜以及使用其他表面活性劑的機(jī)理研究發(fā)現(xiàn)，在TBA+存在的情況下，C2+產(chǎn)物的選擇性增強(qiáng)，尤其是乙烯。是由于CORR活性的提高和乙烯產(chǎn)量的增加，而不是HER的抑制。優(yōu)化TBA+包覆Cu催化劑的質(zhì)量負(fù)載和應(yīng)用電位，使jC d2 +超過?1 a cm?2 (je乙烯=?694 mA cm?2)。

圖1。(a) cuo0.1 m TBAN (i)作為CORR催化劑前(ii)作為CORR催化劑后的SEM圖像(b) cuo0.1 m TBAN催化劑前后的x射線衍射圖(c) cuo0.1 m TBAN催化劑前后的XPS N 1s譜圖，TBAN標(biāo)準(zhǔn)品XPS譜圖中405.5 eV處的峰為N的硝酸形態(tài)。(d) cuo0.1 m TBAN和OD-Cu0.1M TBAN經(jīng)過CORR處理后的質(zhì)量損失，與商用CuO和TBAN的質(zhì)量損失進(jìn)行比較。(e) CuO0.1M TBAN的熱分解與質(zhì)譜分析。(f) OD-Cu0.1M TBAN在涂有20%氟化乙烯丙烯分散體(FEPD) 121后corr的聚四氟乙烯處理碳紙上的熱分解，并結(jié)合質(zhì)譜分析。在550°C時(shí)，m/z 12、16和44的失重和碎片的形成是由于在定制的GDL上的PTFE和FEPD的分解