全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT

MONSTR Sense Technologies是由密歇根大學研究人員成立的科研設(shè)備制造公司。該公司致力于研發(fā)為半導體研究應(yīng)用而優(yōu)化的超快光譜儀和顯微鏡，突破性的技術(shù)可將光學器件和射頻電子器件耦合在一起，以穩(wěn)健的方式測量具有干涉精度的光學信號，真正實現(xiàn)一套設(shè)備、一束激光、多種功能。

圖1. 全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT

全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT不僅兼具共振和非共振超快光譜探測，還可以兼容瞬態(tài)吸收光譜（Transient absorption (TAS)）、相干拉曼光譜(Coherent Raman Spectroscopy (CRS))、多維相干光譜探測(Multidimensional Coherent Spectroscopy (MDCS))。開創(chuàng)性的全共線光路設(shè)計，使其可以與該公司研發(fā)的高精度激光掃描顯微鏡（NESSIE）聯(lián)用，實現(xiàn)超高分辨超快光譜顯微成像。全共線多功能超快光譜儀的開發(fā)也充分考慮了用戶的使用體驗，系統(tǒng)軟件可自動調(diào)控參數(shù)，光路自動對齊、無需校正等特點都使得它簡單易用。

全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT主要技術(shù)參數(shù)：

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高精度激光掃描顯微鏡NESSIE

MONSTR Sense Technologies的高精度激光掃描顯微鏡NESSIE可用入射激光快速掃描樣品，在幾秒鐘內(nèi)就能獲得高光譜圖像。該設(shè)備可適配不同高度的樣品臺和低溫光學恒溫器，物鏡高度最多可變化5英寸，大樣品尺寸同樣適用。NESSIE顯微鏡是具有獨立功能，可以與幾乎任何基于激光測量與高分辨率成像的設(shè)備集成在一起，也非常適合與該公司研發(fā)的全共線多功能超快光譜儀集成。

圖2. 高精度激光掃描顯微鏡NESSIE

高精度激光掃描顯微鏡-NESSIE的輸入信號為單個激光光束，輸出信號為樣品探測點收集的單個反向傳播光束，這樣的光路設(shè)計確保了反傳播信號在掃描圖像時不會相對于輸入光束漂移，因而非常適用于激光的實驗中的成像顯微鏡系統(tǒng)。

圖3. 使用NESSIE在室溫下測量的GaAs量子阱的圖像。a） 用相機測量的白光圖像。b） 用調(diào)諧到GaAs帶隙的80MHz激光器（5mW激光輸出）進行激光掃描線性反射率測量。c） 同時測量的激光掃描四波混頻圖像揭示了影響GaAs層的亞表面缺陷

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BIGFOOT+NESSIE應(yīng)用案例：

01高精度激光掃描顯微鏡用于材料表征

美國密歇根大學課題組通過使用基于非線性四波混頻（FWM）技術(shù)的多維相干光譜MDCS測量先進材料的非線性響應(yīng)，利用激子退相和激子壽命來評估先進材料的質(zhì)量。課題組使用通過化學氣相沉積生長的WSe2單分子層作為一個典型的例子來證明這些功能。研究表明，提取材料參數(shù)，如FWM強度、去相時間、激發(fā)態(tài)壽命和暗/局部態(tài)分布，比目前普遍的技術(shù)，包括白光顯微鏡和線性微反射光譜學，可以更準確地評估樣品的質(zhì)量。在室溫下實時使用超快非線性成像具有對先進材料和其他材料的快速原位樣品表征的潛力。

圖4.  (a)通過擬合時域單指數(shù)衰減得到的樣本的去相時間圖，在圖(a)中用三角形標記的選定樣本點處的FWM振幅去相曲線

【參考】Eric Martin, et al; Rapid multiplex ultrafast nonlinear microscopy for material characterization. Optics Express 30, 45008 (2022).

02二維材料中激子相互作用和耦合的成像研究

過渡金屬二鹵代化合物（TMDs）是量子信息科學和相關(guān)器件領(lǐng)域非常有潛力的材料。在TMD單分子層中，去相時間和非均勻性是任何量子信息應(yīng)用的關(guān)鍵參數(shù)。在TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，耦合強度和層間激子壽命也是值得關(guān)注的參數(shù)。通常，TMD材料研究中的許多演示只能在樣本上的特定點實現(xiàn)，這對應(yīng)用的可拓展性提出了挑戰(zhàn)。美國密歇根大學課題組使用了多維相干成像光譜（Multi-dimensional coherent spectroscopy, 簡稱MDCS），闡明了MoSe2單分子層的基礎(chǔ)物理性質(zhì)——包括去相、不均勻性和應(yīng)變，并確定了量子信息的應(yīng)用前景。此外，課題組將同樣的技術(shù)應(yīng)用于MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)研究。盡管存在顯著的應(yīng)變和電介質(zhì)環(huán)境變化，但相干和非相干耦合和層間激子壽命在整個樣品中大多是穩(wěn)健的。

圖5. （a）hBN封裝的MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的白光圖像。（b）MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)在圖（a）中的標記的三個不同樣本點處的低功率低溫MDCS光譜。（c）圖（b）中所示的四個峰值的FWM(Four-Wave Mixing)四波混頻積分圖。（d）MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)上的MoSe2共振能量圖。（e）MoSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的WSe2共振能量圖。（f）所有采樣點的MoSe2共振能量與WSe2共振能量

【參考】Eric Martin, et al; Imaging dynamic exciton interactions and coupling in transition metal dichalcogenides, J. Chem. Phys. 156, 214704 (2022)

03摻雜MoSe2單層中吸引和排斥極化子的量子動力學研究

當可移動的雜質(zhì)被引入并耦合到費米海時，就形成了被稱為費米極化子的新準粒子。費米極化子問題有兩個有趣但截然不同的機制：(i)吸引極化子（AP）分支與配對現(xiàn)象有關(guān)，跨越從BCS超流到分子的玻色-愛因斯坦凝聚；（ii）排斥分支（RP），這是斯通納流動鐵磁性的物理基礎(chǔ)。二維系統(tǒng)中的費米極化子的研究中，許多關(guān)于其性質(zhì)的問題和爭論仍然存在。美國德克薩斯大學奧斯汀分校李曉勤教授課題組使用了Monstr Sense公司的全共線多功能超快光譜儀BIGFOOT研究了摻雜的MoSe2單分子層。課題組發(fā)現(xiàn)觀測到的AP-RP能量分裂和吸引極化子的量子動力學與極化子理論的預測一致。隨著摻雜密度的增加，吸引極化子的量子退相保持不變，表明準粒子穩(wěn)定，而排斥極化子的退相率幾乎呈二次增長。費米極化子的動力學研究對于理解導致其形成的配對和磁不穩(wěn)定性至關(guān)重要。

圖6. 單層MoSe2在不同柵極電壓下的單量子重相位振幅譜

【參考】Di HUANG, et al; Quantum Dynamics of Attractive and Repulsive Polarons in a Doped MoSe2 Monolayer, PHYSICAL REVIEW X 13, 011029 (2023)

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